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長春光機所在高效鈣钛礦量子點的制備及其光電器件應用取得突破性進展
2019-07-03 发光室 曾庆辉
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  近日,中科院長春光機所曾慶輝副研究員課題組提出一種由于CsPbBr3Cs4PbBr6的結構轉變誘導的高效熒光鈣钛礦納米晶,所制備的鈣钛礦納米材料的熒光量子效率可達99%,並將這種高熒光量子産率的材料應用于LED器件方面,該工作對于鈣钛礦量子點在光電器件領域的應用具有十分重要的意義。該成果發表在英國皇家化學學會的《Journal of Materials Chemistry C》(SCI影響因子6.641)雜志上(J. Mater. Chem. C, 2019, 7, 7548--7553)。基于该项工作的出色研究成果,被杂志选为首頁封面文章。该文章的第一作者是在读博士研究生苏莹,通讯作者是曾庆辉。 

  全無機鈣钛礦納米材料于其優異的光學性能(如較高的熒光量子産率、激發譜線寬、較窄的熒光發射光譜、發射光譜可調等優異的光學性能),在LED、激光器和太陽能電池等光電領域得到了廣泛的應用研究。隨著全無機鈣钛礦量子點的快速發展,鈣钛礦家族如Cs4PbBr6,Cs2PbBr4 以及CsPb2Br5等鈣钛礦衍生物受到科研工作者越來越多的關注。近幾年,研究主要集中在“非發光”的Cs4PbBr6納米晶和“發光”的CsPbBr3量子點的化學轉化方面。但迄今爲止,這種轉化過程中存在的明顯熒光增強的作用及其背後的深層機制並未得到解釋。 

  曾慶輝等科研人員通過添加ZnBr2作爲誘導劑,實現了由CsPbBr3量子點向Cs4PbBr6納米晶轉化,並解釋了在這種轉化過程中存在的明顯的熒光增強作用(CsPbBr3量子點的熒光量子産率由58%提高到99%)及其背後的深層機制。同時,察到Cs4PbBr6納米晶的精准的發光峰位置(336nm),解決了之前存在的爭議問題。 

  通過添加ZnBr2作爲誘導劑的方法實現了從CsPbBr3量子點逐漸轉變爲Cs4PbBr6納米晶,並且光致發光峰的位置保持在517nm而沒有太多偏差。在從CsPbBr3量子點到Cs4PbBr6納米晶的轉化過程中,剩余的CsPbBr3量子點的熒光量子産率仍然保持高達近99%,這是由于CsPbBr3量子點中發生的“適者生存”過程和非輻射躍遷減少的過程。有趣的是,當將誘導劑含量增加至95%時,得到了近似單相的Cs4PbBr6納米晶結構。通過監測它的吸收和發射光譜,獲得了336 nm的發射峰,這與之前的公開發表的理論研究一致,從而表明Cs4PbBr6納米晶的精確發光峰位置。進一步直接闡明,先前在CsPbBr3Cs4PbBr6共存的混合納米晶結構中看到的綠色發射峰僅來自CsPbBr3量子點的發光而不是Cs4PbBr6納米晶。通過與香港中文大學的研究人員合作,基于優化了的CsPbBr3高熒光量子點制備了綠光LED器件,其亮度的最大值高達1941.6 cd/m2,最大外量子效率EQE)約爲1.21%,這爲未來獲得高效熒光CsPbBr3鈣钛礦量子點和相應的富有成效的光電器件開辟了新的途徑。 

    目前,该工作基于曾慶輝課題小組在鈣钛礦量子點的制備及其應用的前期研究工作基礎上取得了突破性進展,並得到了吉林省科技發展計劃項目的支持。


杂志首頁封面页

ZnBr2誘導劑作用下CsPbBr3Cs4PbBr6鈣钛礦納米晶結構轉換的示意圖

不同比例ZnBr2誘導劑作用下CsPbBr3Cs4PbBr6鈣钛礦納米晶在自然光(a)和紫外燈照射下(b)的照片、熒光量子效率(c)和熒光壽命(e);Cs4PbBr6鈣钛礦納米晶的吸收以及熒光發射光譜(d

a)鈣钛礦量子點做成LED器件前後的熒光發射光譜和器件照片結果

bLED器件的亮度和外量子效率結果

(發表文章鏈接:https://doi.org/10.1039/C9TC01763A)

 

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